Une stratification inattendue du CO₂ supercritique hors équilibre

Au-delà de son point critique (31 °C et 7,4 MPa), il n’existe plus de distinction nette entre le CO₂ liquide et gazeux : le fluide se trouve dans un état dit « supercritique ». Cet état est déjà largement exploité par l'industrie pour l'extraction de molécules, le captage et le stockage du carbone (CCS) ou la production d'énergie. Dans ces applications, il est généralement modélisé comme une phase continue et uniforme. Cependant, ce comportement reste mal caractérisé lorsque le fluide est maintenu hors équilibre thermodynamique, c'est-à-dire soumis à des écarts de température. Or, cette contrainte thermique est omniprésente dans la réalité industrielle, que ce soit au sein des pipelines, des échangeurs de chaleur ou des réservoirs souterrains.

Ces recherches ont été menées par :

• Laboratoire des fluides complexes et leurs réservoirs (LFCR, CNRS/Univ. de Pau et des Pays de l'Adour)
• Laboratoire de physique et chimie des nano-objets (LPCNO, CNRS/INSA Toulouse/Univ. de Toulouse)
• Université de Milan, Département de Physique (Italie)

Pour explorer ce phénomène, une équipe de scientifiques a mené des expériences de haute précision dans le cadre de la Chaire Industrielle CO2ES. Les chercheurs ont placé du CO₂ pur dans une cellule optique haute pression et lui ont appliqué un gradient de température stabilisant (le haut de la cellule étant plus chaud que le bas) pour empêcher toute convection classique. Grâce à la shadowgraphie dynamique, une technique optique non intrusive très sensible, ils ont suivi les fluctuations de densité du fluide en se rapprochant de la « ligne de Widom », la frontière prolongeant le point critique où les propriétés physiques du fluide varient le plus brutalement.

Contrairement à l'hypothèse d'un milieu homogène, le fluide se stratifie spontanément. S'il reste quasi uniforme loin de la ligne de Widom, il se divise en deux, puis trois sous-couches à l'approche immédiate du point critique. Ces strates sont séparées par des zones de transition abruptes. Dans la couche la plus proche du point critique, le coefficient de dilatation thermique devient jusqu'à 70 fois plus élevé que dans les couches voisines. Phénomène plus étonnant encore : les fluctuations oscillent dans chaque couche à une propre fréquence. Ces oscillations, dites de Brunt-Väisälä, sont similaires à celles observées dans les océans ou dans les nuages, où une stratification thermique peut induire l’oscillation des volumes fluides. Elles révèlent un couplage complexe entre fluctuations thermiques et visqueux, par effet de la gravité.

Cette hétérogénéité dynamique, jamais observée hors équilibre jusqu'ici, montre que le fluide développe une véritable structure interne dès qu'il est maintenu hors équilibre au voisinage de la ligne de Widom. Ces résultats sont importants aussi pour la transition énergétique : ils pourraient permettre d'affiner les modèles de conception et de dimensionnement des pipelines de transport, des puits d'injection pour le stockage géologique, ou encore des futures centrales thermodynamiques au CO₂ supercritique. L'équipe de recherche prévoit d'étendre cette étude préliminaire à l'ensemble du diagramme de phase du CO₂ et d'analyser des mélanges contenant des impuretés, plus représentatifs des effluents industriels réels. Des expériences en microgravité (vols paraboliques en premier) sont également en projet afin de s’affranchir des effets de la gravité et d'isoler la part purement thermique du phénomène.

Références
Non-equilibrium stratification in supercritical CO₂.
Paul Fruton, Emma Lisoir, Happiness Imuetinyan, Cédric Giraudet & Fabrizio Croccolo.
Nat. Commun. 17, 7855 (2026).
https://doi.org/10.1038/s41467-026-74538-3
Article consultable sur les bases d’archives ouvertes Arxiv et HAL